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論文

Irradiation experiments of simulated wastes of carbonate slurry

永石 隆二; 本岡 隆文; 山岸 功

Proceedings of 2016 EFCOG Nuclear & Facility Safety Workshop (Internet), 6 Pages, 2016/09

BB2016-0884.pdf:1.24MB

多核種除去設備(ALPS)の高性能容器(HIC)中で起きた炭酸塩スラリーの液位上昇に伴うたまり水発生は、スラリー中のSr-90等からのベータ線による放射線分解に起因すると考えられるが、詳細は明らかにされておらず、その原因究明に関する実験的研究を東電、東芝、栗田工業と協力しながら段階的に進めてきた。実験では、水素が主要なガス生成物であり、海水成分のハロゲン化物イオンだけでなく凝集沈殿処理剤の炭酸イオンによってもその発生が促進されることがわかった。また、水素が溶存種から気泡に変わり高粘度のスラリーに保持されることで、スラリーの容積変化(膨張)が起こるとともに、照射下で特異に上澄み水が形成されることがわかった。

口頭

福島第一原子力発電所の事故に伴う水処理二次廃棄物の性状調査,3; 多核種除去設備スラリーの性状分析

福田 裕平; 菅沼 隆; 比内 浩; 池田 昭*; 小畑 政道*; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

既設多核種除去設備及び増設多核種除去設備の前処理設備から発生した炭酸塩スラリー廃棄物を採取し、その性状を調査するためICP-AESによる元素濃度分析と粒度分布測定を行った。ICP-AESによる元素濃度分析では、前処理設備の除去対象元素であるCa, Mgを高い濃度で検出し、この他に有意量のNa, Si, Fe及びSrを検出した。試料間において、Ca/Mg濃度比に最大約2倍の差が認められたが、これは、処理水(供給水)の組成の違いによるものと推定される。また、粒度分布測定の結果、今回までに試料採取した範囲では、設備の違いや処理水の組成によらず同程度の粒子径のスラリー廃棄物が発生していることがわかった。これらのデータは、スラリー廃棄物の安定保管の検討に資するものである。

口頭

福島汚染水処理二次廃棄物のための固定化技術の開発,1; 模擬廃棄物の合成と評価

谷口 拓海; 入澤 啓太; 伊藤 譲; 並木 仁宏; 大杉 武史; 阿部 智久; 佐藤 淳也; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; et al.

no journal, , 

原子力機構は、英国シェフィールド大学と協力して、文部科学省廃炉加速化共同プログラムを実施している。本研究では、それら廃棄物の水素ガス燃焼・漏えいリスク低減を目的に、低含水リン酸セメントによる閉じ込めを目指す。本発表では、日英共同プロジェクトの概要と合成した模擬廃棄物を紹介する。

口頭

福島第一原子力発電所の事故に伴う水処理二次廃棄物の性状調査,5; 高性能容器に収納されている炭酸塩スラリーの分析

福田 裕平; 荒井 陽一; 比内 浩; 野村 和則; 池田 昭*; 小畑 政道*; 市川 真史*; 高橋 陵太*; 平山 文夫*

no journal, , 

増設多核種除去設備の前処理設備にて発生し、約5か月間高性能容器(HIC)に保管されていた炭酸塩スラリーを、深さ位置を変えて3点(深さ60cm, 100cm, 150cm)採取し、ICP-AESによる元素濃度分析及び放射能分析等の各種分析を行い、炭酸塩スラリーの性状と採取深さ位置の関係を調べた。元素濃度分析の結果、Mg, Ca, Na等が検出されたが、各試料の金属元素組成比に違いは認められず、採取深さに関係なく試料中の固体成分の組成は同一であると推察する。しかし、固体成分の割合は、採取深さ60cmの試料に比べて、100cmと150cmの試料が大きい結果となった。また、Sr-90放射能濃度の結果も同様の傾向となった。スラリー中の粒子が沈降することにより、固体成分の割合が上昇し、その結果、放射能濃度が高くなったと推定される。これらの結果は、スラリー試料のインベントリ評価や、今後の評価の際のスラリー採取位置の検討に役立てられる。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,9; 模擬炭酸塩スラリーの合成

中塩 信行*; 川副 貴裕*; 相川 浩平*; 菊地 道生*; 山本 武志*; 金田 由久*; 芳賀 和子*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理から発生する廃棄物を低温固化処理する場合の基礎データを取得するために、模擬炭酸塩スラリーを合成した。試験概要及び得られた結果の一部を紹介する。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,10; 炭酸塩スラリーを含有する低温固化処理材料の特性評価

菊地 道生*; 山本 武志*; 大塚 拓*; 川戸 陸也*; 金田 由久*; 柴田 真仁*; 芳賀 和子*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理において生じる炭酸塩スラリーに対する、低温固化処理材料の適用性評価に利用するデータの取得を目的とし、各種固化配合で作製した模擬炭酸塩スラリー混合セメント固化体およびAAM固化体について、基礎特性の評価を行った。試験概要及び得られた結果の一部を紹介する。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,11; 低温処理材料の溶解試験

金田 由久*; 芳賀 和子*; 柴田 真仁*; 大澤 紀久*; 菊地 道生*; 山本 武志*; 川戸 陸也*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理から発生する廃棄物をセメント等で低温固化処理する場合の基礎データを取得する目的で、セメント, AAM(アルカリ活性化材料)および模擬炭酸塩スラリー混合固化体を作成し、溶解試験を行った。試験概要及び得られた結果の一部を紹介する。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,18; 低温処理材料の核種浸出特性

金田 由久*; 芳賀 和子*; 菊地 道生*; 山本 武志*; 大塚 拓*; 角田 あやか; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理から発生する廃棄物をセメント等で低温固化処理する場合の基礎データを取得する目的で、模擬炭酸塩スラリー(CS),模擬鉄共沈スラリー(IS)のセメントおよびAAM(アルカリ活性化材料)固化体製作時に模擬核種を添加し、模擬核種の浸出試験を行った。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,24; 低温固化処理材料(模擬スラリー混合セメント固化体)の溶解挙動に関する実験及び解析的検討

小林 佑太朗*; 芳賀 和子*; 金田 由久*; 佐藤 努*; 角田 あやか; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理から発生する廃棄物をセメント等で低温固化処理する場合の基礎データを取得する目的で、模擬廃棄物混合セメント固化体を作製し、溶解試験を行った。また模擬廃棄物混合セメント固化体の溶解挙動について熱力学平衡計算により検討し、得られた計算結果と溶解試験の結果との比較を行った。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,21; 模擬スラリーを含有する低温固化処理材料の乾燥・熱による変化

山本 武志*; 菊地 道生*; 大塚 拓*; 川戸 陸也*; 蔵重 勲*; 角田 あやか; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理で発生する水処理二次廃棄物に関して、実処理に適用可能な処理技術を抽出する手法の構築に資するため、国内外で放射性廃棄物への適用実績がある固化処理技術について、各種廃棄物への適用性評価に必要なデータの取得が必要である。本件では、ALPSスラリー(炭酸塩スラリー,鉄共沈スラリー)を低温固化処理した場合について、熱・乾燥負荷が固化体物性に及ぼす影響を評価した。

口頭

炭酸塩スラリーの親水性変化に伴う水素保持に関する放射線分解研究,1; スラリー懸濁物表面の親水性(吸水性)の評価

桑野 涼*; 永石 隆二; 伊藤 辰也

no journal, , 

福島第一原子力発電所ALPS凝集沈殿系の炭酸塩スラリー廃棄物で起きた溢水事象は、高粘性のスラリーが放射線分解で生成した水素を保持したことに起因する。この高粘性はスラリー中の懸濁物(SS)粒子表面が親水性(吸水性)であることにより生じるため、この表面を低親水性物質によって被覆(修飾)することで水素保持の抑制が期待できる。ここで、抑制の程度を定量的に議論する上で、SS粒子表面の親水性を評価することが重要である。そこで本報告ではシリーズ発表の1番目として、ガス吸着測定装置を用いて、SS粒子表面の水蒸気吸着挙動を乾燥・水分吸着の2条件で測定して、現行のスラリーと、親水性低下処理を施したスラリーのSS粒子表面の親水性をそれぞれ評価して、これらを比較した。

口頭

炭酸塩スラリーの親水性変化に伴う水素保持に関する放射線分解研究,3; スラリーによるH$$_{2}$$(ガス)保持特性のガンマ線分解評価

伊藤 辰也; 永石 隆二; 桑野 涼*

no journal, , 

スラリー中の間隙水の放射線分解で溶存種として生成して、その後気体となり粒径成長した水素はスラリーによって保持されるが、その保持量はスラリーの粘度(特性)や高さで異なる。今回、福島第一原子力発電所(1F) ALPS凝集沈殿系で発生した炭酸塩スラリー廃棄物の親水性(吸水性)低下処理について検討したが、この処理によって水素保持特性の何がどう変わったかを明確にすることは、水素保持抑制の観点から、その処理の有効性を評価する上で重要である。そこで本報告ではシリーズ発表の3番目として、ガンマ線分解実験によって、スラリー試料外に放出された水素発生収量(G値)のスラリー試料高さ依存性を測定して、現行のスラリーと、親水性低下処理を施したスラリーでの水素保持特性をそれぞれ評価して、これらを比較した。

口頭

炭酸塩スラリーの親水性変化に伴う水素保持に関する放射線分解研究,2; スラリー間隙水の局所粘度のパルスラジオリシス測定

永石 隆二; 桑野 涼*; 伊藤 辰也; 神戸 正雄*; 吉田 陽一*; 田牧 諒哉*

no journal, , 

スラリー等の高粘性の懸濁水に保持されている水素は懸濁水中の間隙水に気体(気泡)の状態で存在している。ここで、水素の保持は懸濁水のマクロな粘度(特性)で決まるが、溶存種時の反応、気体に至る過程等の水素の挙動は主に間隙水の粘度で決まる。このような局所・部分的な粘度は一般的に不明である。これを評価することは、スラリー等による水素の保持・放出メカニズムを詳細に解明する上で重要である。そこで本報告ではシリーズ発表の2番目として、ナノ秒のパルスラジオリシス法を用いて、間隙水の分解ラジカルとして生成した水和電子の反応(減衰)速度を過渡的に測定して、炭酸塩スラリーと、これに親水性(吸水性)低下処理を施したスラリーの間隙水の粘度をそれぞれ評価して、これらを比較した。

口頭

Radiation effects on retention property of high-viscous suspension of co-precipitates in nuclear chemical separation

永石 隆二; 桑野 涼*; 伊藤 辰也

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)ALPS凝集沈殿系の炭酸塩スラリー廃棄物で起きた溢水事象は、低粘性である水等の流体と異なり、高粘性であるスラリーが放射線分解で生成した水素(H$$_{2}$$)を保持したことに起因する。しかし、その保持特性(メカニズム)及びその放射線効果は、安全に長期保管する上で重要であるにも関わらず、微視的によく分かっていない。そこで本研究では、模擬スラリーの放射線(EB, $$gamma$$)照射前後の物性や粘度特性から、スラリーのH$$_{2}$$保持特性に及ぼす放射線効果を調べた。スラリーの高粘性は懸濁物(SS)粒子中の水酸化マグネシウムMg(OH)$$_{2}$$の親水性(Mg(OH)$$_{2}$$分子間の水分子の共有)によって発現しており、Mg(OH)$$_{2}$$分子には1分子以上の水分子が結合していることが評価された。そして、照射実験では、H$$_{2}$$保持を抑制するSS粒子の破壊・細分化や不可逆な粘性の低下が観測された。

口頭

汚泥返送式スラリーの特性評価,2; 照射後炭酸塩スラリーの気泡保持特性

山岸 功; 加藤 友彰

no journal, , 

汚泥廃棄物の減容につながる返送式凝集沈殿法を用いて炭酸塩スラリーを作製し、ガンマ線照射で生成する気泡の保持特性を検討した。分割可能な多段式円筒容器にスラリーを充填し、気泡保持に伴うスラリー密度の低下から高さ方向の気泡分布を求めた結果、下部よりも上部のスラリーに気泡が多く保持される傾向が認められた。

口頭

長期静置したHIC模擬炭酸塩スラリーのレオロジー特性評価

加藤 友彰; 堀田 拓摩; 山岸 功

no journal, , 

2016年春から2021年秋に至る本学会の大会において、シリーズ発表「HIC模擬炭酸塩スラリーの照射実験(1)-(6)」として福島第一原子力発電所(1F)の炭酸塩スラリー廃棄物を模擬したスラリー(模擬スラリー)の化学性状および気泡保持特性について報告してきた。その後も発表者らは気泡保持放出特性に関連するレオロジー特性に着目し詳細な研究を進めている。本発表ではこれまでに製作した模擬スラリーを用いて気泡保持放出に関連するレオロジー特性の一つである降伏応力に関し、静置時間等が与える影響について報告する。2年間静置したスラリーの降伏応力測定結果より、静置初期のスラリーでは非ビンガム流動的特性であるのに対し、静置期間が長期になることでビンガム流動的特性へと変化することが示唆された。また、沈降に伴う沈降層部の密度増加に起因する降伏応力の指数関数的な増加が確認された。これら一連の結果から、スラリーの安全な保管を検討する際は、スラリーのレオロジー環境変化をふまえることが重要であると考えられる。

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